三亿体育app化学学院魏亚娟副教授和张敬波教授提出了一种通过钯掺杂调控铜基催化剂结构与反应路径、实现高效电催化二氧化碳还原制乙醇的新策略,相关成果以“Highly Efficient Electrocatalytic CO2-to-Ethanol Conversion over Bimetallic CuPd Catalysts via Selective C-C Coupling”为题,在线发表于Journal of Colloid and Interface Science。

图 CuPd双金属催化剂的构筑及结构调控示意图
该工作通过构筑CuPd双金属催化剂,实现了对关键中间体行为及C–C偶联路径的精准调控,显著提升了CO2电还原制乙醇的选择性与反应活性。该研究采用简单的一锅法成功制备了CuPdx系列双金属催化剂。其中,优化组成的CuPd0.1表现出优异的电催化性能:在流动池体系中,其C2+产物法拉第效率高达72.5%,其中乙醇作为主要产物,其法拉第效率达到63.0%。在-1.16 V(vs.RHE)条件下,乙醇分电流密度可达335 mA·cm-?,展现出当前Cu基催化体系中极具竞争力的性能水平。此外,在连续电解20小时过程中,C2+产物法拉第效率始终保持在68%以上,表现出良好的稳定性。
研究表明,Pd的引入在多个层面协同调控催化性能:一方面,Pd诱导Cu纳米颗粒发生结构重构,促进Cu2O向金属Cu转变并优化活性位点分布;另一方面,Pd掺杂引起晶格膨胀及电子结构重排,增强CO2及关键中间体(CO)的吸附能力。同时,体系中氧空位浓度显著提高,有利于电子传输与反应物活化。在反应路径调控方面,Pd-Cu双金属协同作用有效调节H吸附/脱附行为,降低CO–CO偶联能垒,并促进反应由乙烯路径向乙醇路径转移,从而实现高选择性乙醇生成。
理论计算进一步表明,CuPd0.1在CO二聚过程中的能垒显著降低,同时在关键中间体*CHCOH后续反应中更倾向于生成乙醇路径中间体(*HOCHCH),验证了实验中高乙醇选择性的来源。该工作从结构调控与反应机理层面揭示了Pd调控Cu基催化剂促进C–C偶联及乙醇生成的本质原因。
该研究为高效电催化CO2还原制多碳醇类产物提供了新的设计思路,对推动CO2资源化利用及高附加值燃料合成具有重要意义。
论文第一作者为三亿体育app化学学院研究生王玉文和李浩,通讯作者为三亿体育app化学学院魏亚娟副教授、王加军副教授和张敬波教授。该研究工作得到了国家自然科学基金(21975183)和天津市自然科学基金(25JCYBJC00290)等项目的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2026.140511